交变磁体是一类具有零净磁化强度但存在动量依赖自旋分裂的新型磁性材料，其独特的对称性保护特性为自旋电子学器件开发提供了新思路。然而，现有研究多集中于无机材料体系，对材料结构-性能关系的系统性认识仍存在不足。研究团队从数学对称性角度出发，针对二维方晶格材料建立了交变磁体的设计框架。

　　研究发现，交变磁态的实现需要满足两个核心条件：反平行自旋需占据Wyckoff位置多重度大于1的格点，同时磁空间群需满足特定对称性操作。基于这一理论认识，团队确定了Lieb晶格、fes和tts三种典型网络可作为交变磁体的设计模板。通过紧束缚模型分析，研究人员进一步揭示了不同网络结构中自旋分裂的物理起源，发现fes网络中自旋分裂沿k?/k?方向出现，而tts网络中则沿k?±k?方向呈现二次型色散关系，这种差异源于晶格对称性对哈密顿量中心对称性的调控。

　　在理论指导下，研究团队以tts网络为模板，设计出吡喃烯基金属有机框架单层材料t-Cr?[Pyc-O?]。第一性原理计算表明，该材料具有185.44meV的自旋分裂能，这一数值接近Mn?Si?等典型交变磁体。特别值得注意的是，该材料通过d-π-π-d超交换作用实现了室温稳定的交变磁序，展现出优异的实际应用潜力。

　　该研究将数学几何中的平面密铺理论应用于磁性材料设计，为二维交变磁性材料的开发提供了普适性指导原则。所预测的金属有机框架材料兼具结构可调性和溶液法制备优势，为开发低成本自旋电子器件开辟了新途径。

　　论文第一作者为合肥微尺度物质科学国家研究中心、化学国家高层次人才培养中心博士生车沂轩，通讯作者为武晓君教授和吕海峰副研究员。此项工作得到了国家自然科学基金国家杰出青年科学基金、中国科学院战略性先导科技专项等项目的支持。

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